催化周报：Nat. Chem.、JACS、Angew、PNAS、Matter等大合集！

1.Nat. Commun.：揭露水白铅矿作为电化学稳定的活性相，可有效地将二氧化碳电还原成甲酸盐

对于大多数含金属的CO₂还原反应（CO₂RR）电催化剂，不可避免的自还原为零价金属会促进析氢，降低了CO₂RR的选择性。因此，设计具有抗电化学自还原性和高CO₂RR活性的稳定相成为一个挑战。本文报道了通过复杂的前体单宁-铅（Ⅱ）（TA-Pb）配合物原位转化将水合铜矿开发为稳定和活性的电催化剂的方案。全面的表征揭示了TA-Pb原位转化为白铅矿（PbCO₃），然后依次转化为水白铅矿（Pb₃(CO₃)₂(OH)₂），最终成为CO₂RR条件下稳定和活性的相，实验和理论计算均证实了其的高活性和选择性。这项工作不仅提供了通过抑制电极材料的自还原来提高CO₂RR选择性的新方法，而且为研究电催化剂的反应机理和活性相提供了一种策略。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17120-9

2.JACS：揭示单分子水平上两电子氧还原反应的动力学

通过将单分子荧光显微镜与传统的电化学方法相结合，本文报道了氧还原反应（ORR）在单Fe₃O₄纳米颗粒上的两电子（2e^-）途径的电催化动力学研究。 在单粒子水平成功地推导出了两电子ORR过程的动力学参数，并揭示了单个纳米粒子之间动态异质性的潜在依赖性。此外，研究了单独的Fe₃O₄纳米粒子在两电子 ORR过程中的性能稳定性。这项研究加深了对单分子和单粒子水平的电催化ORR过程（尤其是2e^-途径）的理解。

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.0c06020

3.JACS：极化引起的局部pH波动促进Pd催化CO₂加氢

电化学极化可以显著提高同时发生的非法拉第催化反应的速率，但是对于在固液界面上这些促进作用的机理基础仍然知之甚少。本文建立了在水性介质中非法拉第促进的机制框架，该机制通过并发的法拉第反应引起的局部pH波动而运行。研究了模型系统中非法拉第Pd催化的CO₂加氢生成甲酸的动力学，发现高碱度和高CO₂浓度可促进反应。在本体电解质中，根据CO₂/碳酸氢盐平衡碱度和CO₂浓度彼此成反比。该研究发现可以通过极化产生具有高碱度和高CO₂浓度的非平衡局部环境来克服这种僵局，这种局部的pH波动在适度的电位偏移下将热CO₂加氢的速率提高了近3个数量级。该工作建立了严格的非法拉第促进在水性介质中的机理模型，并为在温和条件下通过电化学极化增强加氢催化作用提供了基础。

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.0c01123

4.ANGEW：铂氧双催化位的固有电荷转移实现析氢活性

双位点催化剂可在很近的地方进行协同反应，以增强催化作用。为了最大程度地发挥效果，非常需要在单原子系统中创建双位点界面。本文报道了一种阳离子缺失的静电锚固路线，可制造原子级分散的铂-二氧化钛催化剂（Pt₁^O1/Ti_1-xO₂），析氢反应活性大大增强，质量活性超过了商用Pt/C催化剂的53.2倍。原位技术和密度泛函理论计算表明，Pt₁^O1/Ti_1-xO₂经历了Pt-O双位点催化途径，其固有电荷转移促进了质子的偶联，并在Volmer-Tafel过程中起着关键作用。在300,000个循环中，Pt₁^O1/Ti_1-xO₂的活性几乎没有下降，这意味着其稳定性是商业Pt/C催化剂（10,000个循环）的30倍。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202008117

5.NATURE CHEM：克服双光氧化还原/镍催化的C–N交叉偶联的催化剂失活局限性

双光氧化还原/镍催化的C–N交叉偶联的富电子芳基卤化物收率低，催化惰性的镍黑的形成是造成这种局限性的原因，并导致严重的再现性问题。本文证明了通过使用氮化碳光催化剂可以避免催化剂失活。异质光催化剂的广泛吸收使得能够实现波长依赖性的还原消除速率，以防止在环状仲胺和卤代芳基偶联过程中形成镍黑。适用于更广泛的一组富电子芳基卤化物的第二种方法是在高浓度下进行反应，以提高氧化加成率。亲核性较弱的伯胺可通过用合适的添加剂稳定低价镍中间体而与富电子的芳基卤化物偶合。可以实现富电子芳基溴化物的可重现、选择性C–N交叉偶联，也可以用于贫电子的芳基氯化物。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41929-020-0473-6
6.Angew. Chem. Int. Ed.：定向介孔二氧化钛骨架中稳定的Ti³⁺缺陷用于高效光催化

黑色TiO₂由于其出色的光电性能而引起了极大的关注。但是，将可调的缺陷引入TiO₂介孔结构仍然不易，这主要是由于Ti³⁺缺陷难以合理地引入。本文通过在单胶束组装过程中引入相容性还原剂2-乙基咪唑，制备了一种有序介孔TiO₂微球，该微球具有径向排列的介孔结构和介孔骨架中的Ti³⁺缺陷。值得注意的是，这种还原剂可作为介孔结构骨架的组成部分，并在煅烧过程中原位还原Ti⁴⁺从而产生缺陷，从而导致大量的Ti³⁺缺陷与有序介孔结构共存。所得的介孔TiO₂具有优异的介孔性（106 m² g^-1的高表面积，平均孔径为18.4 nm）和稳定的缺陷，并具有扩展的光响应。这种独特的介观结构和原子空位的结合既提供了有效的质子传输，又提高了光的利用率，从而显著提高了H₂的生成速率。H₂的最大析出速率可达到19.8 mmol g^-1 h^-1，并且在阳光下具有出色的稳定性，这优于以前的TiO₂基光催化剂。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202007859

7.Angew. Chem. Int. Ed.：串联光催化：实现芳基和卤代烷的羰基酰胺化

本文报道了一种新的可见光介导的芳基、杂芳基和卤代烷的羰基酰胺化反应。[Ir(ppy) ₂ (dtb‐bpy)]⁺的串联催化循环在DIPEA存在下通过第二催化循环生成强效的铱光还原剂，DIPEA可有效地与芳基溴化物、碘化物甚至氯化物以及伯、仲和叔烷基碘化物结合。原位生成催化剂的多功能性体现在与脂肪胺和芳香胺的相容性、高官能团耐受性以及复杂天然产物的后期酰胺化反应。

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https://doi.org/10.1002/anie.202006720

8. Adv. Funct. Mater. ：共价有机框架承载金属卟啉基碳点，用于可见光驱动选择性二氧化碳还原

可见光驱动的光催化二氧化碳还原是一种同时缓解能源危机和环境问题的有吸引力的方法。选择性地、有效地将二氧化碳转化为理想的产品是非常理想的，但具有挑战性。本文首先提出了一种共价有机框架，该框架具有金属卟啉基碳点（M‐PCD@TD‐COF, M = Ni, Co, 和 Fe），可作为CO₂光还原的非均相催化剂。M-PCD@TDCOF不仅丰富了现有的COF基催化材料，而且为CO₂在金属卟啉基碳点上的吸附和活化提供了合适的环境。COFs的优势在于其良好的催化活性和显著的CO₂-CO转化选择性，比生成H₂要高，且高达98%。光催化系统对纯二氧化碳和模拟烟气均有效。这项工作为合理设计COF基的非均相催化剂进行选择性CO₂光还原提供了新的方案。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202002654

9.Adv. Energy Mater. ：多壳二硫化物中热扩散引起的梯度能级用于高效光催化制氢

光吸收不足和载流子分离/转移效率低是阻碍发展高效光催化制氢的两个关键问题。在此，本文基于热扩散理论设计了锌梯度分布的多壳ZnS / CoS₂二硫化物微球。通过调节升温速率和控制组成多壳光催化剂的不同元素的扩散系数，可以调节锌的分布。由于其独特的结构，在多壳层微球表面形成了从核到外的梯度能级，有效地促进了激子的分离和电子转移。此外，多壳层ZnS/CoS₂光催化剂具有较强的光吸收和较大的比表面积。结果表明，Zn梯度分布的多壳层ZnS/CoS₂微球的产氢速率为8001µmol g−1h−1，比Zn分布均匀的普通多壳ZnS/CoS₂粒子的产氢速率高3.5倍，是非壳ZnS和CoS₂混合粒子的11.3倍。这项工作首次证明，控制半导体中不同元素的扩散速率是同时调节形态和结构以设计高效光催化剂的有效途径。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202001575

10. ACS Catal：NiCu-TiO₂析氢光催化剂的操作X射线吸收光谱研究

铜或镍修饰半导体是贵金属改性光催化剂潜在的低成本替代品。更有效的是双金属NiCu纳米颗粒，与单元素Cu或Ni体系相比，它可以提供显著的光催化析氢能力。这种合金化钴催化剂的一个主要问题是它们的活性随反应时间的变化而改变其元素组成和氧化状态。非原位表征技术对单个元素的协同催化作用提供了有争议的解释。有人提出了一些假设，如光催化过程中“天然”镍或铜物种的原位还原、金属铜或镍氧化成氧化物或氢氧化物、形成p-n结或核/壳结构等。

本文中，作者提出了在乙醇-水溶液中紫外光照射下，即在光催化析氢条件下，对NiCu-TiO₂体系的操作X射线吸收光谱研究。实验方法和电池设计允许实时监测在间歇照明下，即在光开-关循环下，协同催化剂中发生的化学变化。作者发现，尽管Ni和Cu在已形成的NiCu协同催化剂（空气形成的表面氧化物或氢氧化物）中部分氧化并在黑暗条件下在液相中发生部分溶解，但这些被氧化和溶解的镍和铜在光照下以双金属NiCu相的形式还原/再沉积在TiO₂表面。溶解/再沉积机理是由TiO₂导带电子触发的。作者不仅证明了NiCu协同催化剂的紫外光诱导愈合，而且明确地证明了NiCu纳米颗粒的光催化析氢反应的增强物种是Ni和Cu的金属态。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c01373

11. Sci. Adv.：动态金属-聚合物相互作用用于设计化学选择性和长寿命加氢催化剂

金属催化剂由于其高的热化学稳定性而通常负载在硬无机材料上。在这里，作者在热化学稳定但“软”的工程塑料聚苯硫醚（PPS）上负载Pd催化剂，用于乙炔部分加氢。在近玻璃化转变温度（〜353 K）时，可移动的PPS链通过强的金属-聚合物相互作用覆盖了Pd颗粒的整个表面。由于乙炔对Pd具有很强的结合亲和力，Pd-PPS界面仅在乙炔存在下才能激活H₂，因此可以干扰Pd-PPS界面。一旦乙炔被氢化为弱结合的乙烯，聚苯硫醚在钯表面的再吸附在进一步氢化为乙烷之前会排斥乙烯。Pd-PPS的相互作用使乙炔即使在富含乙烯的气流中也能选择性部分加氢制乙烯，并抑制因结焦而导致的催化剂失活。结果表明了利用金属-聚合物的动态相互作用设计化学选择性和长寿命催化剂的独特可能性。

原文链接：

https://advances.sciencemag.org/content/6/28/eabb7369

12.Angew. Chem. Int. Ed.：揭开甲烷在单原子铁催化剂上的非氧化转化之谜

Bao等人在二氧化硅限制的单原子铁催化剂（Fe₁©SiO₂）上直接进行甲烷的非氧化转化（Science，2014，344，616）是催化科学中的一个里程碑式的发现。但是，最初提出的气相反应机理一直存在争议。在这里，作者通过综合的计算模型和模拟报告了一种表面反应机理。结果表明甲烷的活化发生在单个铁位点，而在反应条件下，离解的甲基不利于解吸到气相。相比之下，解离的甲基更倾向于转移到活性中心（Fe₁©SiC₂）的相邻碳位，然后进行C-C偶联和氢转移，从而通过关键的-CH-CH₂中间体生成主要产物（乙烯）。作者发现了一种准Mars-van-Krevelen（准MvK）表面反应机制，涉及提取和重新填充表面碳原子以实现甲烷在Fe₁©SiO₂上的非氧化转化，这种新的表面过程被认为比替代气相反应机制更合理。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202003908

13. PNAS：外消旋和内消旋环氧化物与酸酐的对映选择性三元共聚制备手性聚酯

像生物聚合物一样，以不同的单体单元有序排列的立体化学和序列定义的聚合物的制备引起了人们的极大兴趣，并且由于期望具有独特的宏观性能，因此一直是化学家们的长期目标。在这里，作者描述了由特殊手性双核Al（III）催化剂体系介导的外消旋末端环氧化物、内消旋环氧化物和酸酐的对映选择性三元聚合，可提供具有梯度或随机分布的旋光性聚酯三元共聚物，其分布由制备过程中使用的环氧化物决定。外消旋叔丁基缩水甘油醚（rac-TBGE）和cyclopentene oxide与邻苯二甲酸酐（PA）或萘酐（NA）的对映选择性三元聚合反应产生了新颖的梯度聚酯，其中结晶行为沿主链连续变化，原因是从一个链端到另一端依次发生一种酯组分的减少和另一种酯组分的增加。相比之下，rac-TBGE和内消旋环氧化合物（环己烯氧化物，3,4-环氧四氢呋喃或1,4-二氢萘氧化物）与酸酐（PA或NA）的对映选择性三元聚合提供了具有两种统计学上随机分布的手性三元聚酯单元，导致材料具有混合的玻璃化转变温度。因此，本研究提供了一种方便的途径来制备具有一系列物理和降解性能的手性聚酯。

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https://doi.org/10.1073/pnas.2005519117

14. Angew. Chem. Int. Ed.：钯催化的一氧化碳原位生成芳基（伪）卤化物的氯羰基化反应

本文已经开发了一种高效的钯催化的芳基（伪）卤化物的氯羰基化反应，以获得各种羧酸衍生物。使用丁酰氯作为CO和Cl的组合来源可避免使用有毒的气态一氧化碳，从而满足了从易于获得的芳基（伪）卤化物合成高价值产品的需求。Pd(0)，Xantphos和一种胺碱的组合对于促进这种广泛适用的催化反应至关重要。总体而言，该反应通过原位转化生成的芳酰氯提供了多种含羰基的产物。实验和计算相结合的研究支持了一种原位生成CO的反应机理。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202005891

15. ANGEW：使用Operando光谱技术追踪CuOx纳米立方体电催化还原CO₂中的化学状态、几何结构和催化选择性的演变

将二氧化碳（CO₂）直接电化学转化为多碳（C₂₊）产品仍然面临根本性技术挑战。尽管刻面控制和氧化物衍生的Cu材料被吹捧为有前途的催化剂，但其稳定性仍然存在问题，人们对其了解甚少。本工作揭示了在使用中性pH缓冲液条件下，在低电流H电池和高电流气体扩散电极（GDE）中运行期间，负载和未负载的Cu₂O纳米立方体的化学和形态的变化。当无载体的纳米立方体在40 h内获得约60%的C₂₊法拉第效率时，在碳载体上的分散使选择性模式急剧向C₁产物移动。Operando XAS和时间分辨电子显微镜揭示了立方形状的退化，并且在存在碳载体的情况下，在大量Cu₂O缓慢还原过程中，形成了小的铜晶种。最初（100）刻面结构可能对催化选择性没有控制作用，而由Operando Cu-Cu配位数揭示的氧化物衍生晶格缺陷的产生高的C₂₊产率。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202007136

16. AM：铜单原子和C₃N₄层中增强的电荷分离/转移系统增强光催化效率

在氮化碳（C₃N₄）中建立高效的电荷转移通道以增强其光催化活性仍然是一个具有挑战性的问题。在本文中，首次展示了单原子Cu键合N（Cu-N_X）的C₃N₄层工程设计以解决上述难题。Cu-N_x是通过将叶绿素钠铜盐插入基于三聚氰胺的超分子前体中，随后进行热解而形成的。确定了两组Cu-N_x：一组中的每个Cu原子与三个面内N原子键合，而另一组中的每个Cu原子与两个相邻C₃N₄层的四个N原子键合，从而形成两个平面内和层间电荷转移通道。重要的是，超快光谱进一步证明了Cu-N_x可以大大改善电荷载流子的面内和层间分离/转移，进而提高光催化效率。因此，该催化剂具有优异的可见光光催化制氢速率（约212 µmol h^-1/0.02 g催化剂），是C₃N₄的30倍。此外，在可见光下，苯的氧化转化率（92.3％）和选择性（99.9％）也非常出色。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202003082

17.PNAS : 模板稳定的氧化镍析氧催化剂

在酸稳定的金属氧化物骨架中嵌入活性位点，可以制备出在酸性条件下具有广泛稳定性的资源充足的析氧催化剂（OECs）。本文报道了稳定的NiPbO_x薄膜，它能够在ph2.5的酸性溶液中长时间（大于20小时）进行析氧反应（OER）催化；相反，天然NiOx催化剂膜会立即溶解。原位X射线吸收光谱和非原位X射线光电子能谱表明，在晶格中加入Ni和/或Fe后，PbO₂不受干扰，这是嵌入OER活性中心的酸性稳定导电骨架。对酸性条件下的OER性能与Fe掺杂在Ni催化剂上的作用机理进行深入探讨。与中性或碱性条件相比，酸性条件下Fe掺杂氧化镍OEC的催化剂活性支持以下观点：Fe³⁺增强镍氧化物催化剂催化活性的作用是由其Lewis酸性质引起的。

原文链接：

https://doi.org/10.1073/pnas.2001529117

18. ACS CATALYSIS: 含N，P的聚合物与Ru配位催化CO₂加氢制甲酸盐

开发高性能的CO₂加氢催化剂是CO₂利用的关键。本文以三聚体和2，6-二氨基吡啶为原料，通过单核Ru³⁺中心（Ru）与含N，P的聚合物配位，制备了CO₂加氢制甲酸的多相催化剂。含吡啶氮和磷腈氮的聚合物（N含量为25.9wt.%）中的多氮官能团不仅为稳定单核Ru中心提供了一个富电子的配位环境，而且通过与CO₂分子的相互作用促进了CO₂的转化。聚合物配位的单核钌催化剂（Ru/p-dop-POMs）在水溶液中能促进CO₂加氢生成甲酸，其转化率（TON）可达25.4×10³，甲酸盐浓度可达3.4mol/L。DFT计算表明，富电子单核Ru位能促进H₂的离解，这是反应中的速率控制步骤，从而提高了催化活性。系统研究表明，富电子Ru中心与富氮聚合物之间的协同作用提高了催化效率。 

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01678

19. Matter: 一种绿色选择性水蚀法用于提高MOF@介孔SiO₂蛋壳型纳米反应器的催化稳定性

尽管金属有机骨架（MOFs）中配位键的活性中心开放且分布均匀，但其稳定性相对较低，限制了其在催化反应中的应用，特别是在恶劣环境下。本文报告一个通过介孔二氧化硅涂层和选择性水蚀刻的MOF@介孔二氧化硅蛋壳型纳米反应器。与传统的碱蚀或酸蚀不同，MOF表面的水刻蚀是一种绿色、经济的卵黄壳结构形成方法。蛋黄壳型纳米反应器由于具有可渗透性的介孔SiO₂壳层、MOF表面的活性中心和保护壳，在CO₂环加成反应中表现出比裸MOF晶体更高的催化稳定性，且在三个循环中产物产率保持不变。选择性水刻蚀的设计思想和合成方法可用于构建其它高稳定性MOF基纳米催化剂，拓宽其在各种催化反应中的应用。

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https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.021

20. AM：异质单原子催化剂用于电化学CO₂还原反应

电化学CO₂还原反应（CO₂RR）对于解决大气中CO₂浓度升高的问题具有重要意义。CO₂可由可再生能源驱动，产生有价值的化学品和燃料，这一过程的实施很大程度上依赖于低成本高效电催化剂的开发。最近，一系列含有非贵金属与地球丰富元素相协调的异质低成本单原子催化剂（SACs）已成为有前景的CO₂RR催化剂候选者。不幸的是，真正的催化活性中心和控制这些SACs催化性能的关键因素仍然不明确。在这里，通过对SACs上的CO₂RR-to-CO过程的基本理解来解决这种模糊性，因为CO是SACs上CO₂RR的主要产品。从实验和理论研究两方面分析了反应机理、速率决定步骤以及控制活性和选择性的关键因素。然后，讨论了SACs的合成、表征和CO₂RR性能。最后，本文强调了挑战和未来的途径，希望能够指导SACs的设计，促进和理解CO₂RR在SACs上的作用。

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https://doi.org/10.1002/adma.202001848

21. AM：电催化CO₂还原的电极材料工程：能量输入与转换效率

电催化CO₂还原（ECR）是一项很有前途的技术，可以同时减轻由CO₂引起的气候危害和不断增长的能源需求，因为它可以利用大气中的CO₂为工业生产和日常生活提供所需的原料。近年来，随着各种新型电极材料的开发，ECR系统取得了长足的进展。本文对ECR系统中的阳极材料和阴极催化剂分别进行了全面的综述，以实现高效的能量输入和有效的多相催化转化。基于不同的能源性质和阳极材料的作用，详细介绍了ECR系统的基本原理，包括光阳极辅助ECR系统和生物阳极辅助ECR系统。此外，还介绍了ECR的阴极反应机理和反应途径，并讨论了阴极催化剂的不同设计策略，以提高转换效率和选择性。同时，对ECR系统在阳极材料和阴极催化剂方面所面临的挑战和发展前景进行了展望。

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https://doi.org/10.1002/adma.202070202

22. AFM：用原位拉曼光谱监测过渡金属双卤化物的析氢反应中间体

深入了解光催化过程中的水裂解析氢反应（HER）机理对于合理设计高效光催化剂至关重要。特别是，多元素混合结构所促进的HER机制仍然是极具挑战性的。本文采用原位光电化学/拉曼测量系统，通过原位拉曼光谱和线性扫描伏安曲线，在真实工作条件下监测杂化纳米结构的HER机制。为了证明这一概念，我们使用可调成分的过渡金属双卤化物MoS_2xSe_2(1−x)纳米薄片作为模型光催化剂，揭示了相应的光催化机理。光谱研究表明，氢原子可以通过光催化过程中形成的中间体吸附到活性硫和硒原子上。更重要的是，研究表明反应电子数与中间产物的拉曼强度呈指数关系，通过比较中间产物的拉曼强度，可以直接评价HER在光催化剂中的性能。作为一种简单、直观、通用的分析方法，设计的原位拉曼测量方法为解释现实复杂环境中的催化反应机理提供了一种新的工具，战略性地提高多元素光催化剂的制氢性能。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202003035

23. AM：在碳纳米管上协同Mo单原子和Mo₂C纳米颗粒可以同步电催化N₂还原氨的选择性和活性

以往用于氮还原反应（NRR）的钼基电催化剂的研究主要是单独考虑单个钼原子（MoSAs）或碳化钼颗粒（Mo₂C），而从未考虑两者的综合协同作用（MoSAs-Mo₂C）。理论计算表明，Mo单原子和Mo₂C纳米粒子分别表现出不同的催化析氢反应和NRR选择性。因此，当两者结合在同一N掺杂碳纳米管（NCNTs）上时，多步NRR可以很好地实现一种新的作用协同机制。实验证实了这一假设，组装在NCNTs上的MoSAs-Mo₂C（MoSAs-Mo₂C/NCNTs）在−0.25 V（vs. RHE）时氨生成速率为16.1 mg h⁻¹ cm_cat⁻²，大约是单独使用Mo₂C（Mo₂C/NCNTs）的4倍，单独使用MoSAs（MoSAs/NCNTs）的4.5倍。此外，MoSAs-Mo₂C/NCNTs的法拉第效率分别提高到Mo₂C/NCNTs和MoSAs/NCNTs的两倍和七倍。MoSAs-Mo₂C/NCNTs也表现出卓越的稳定性，在计时电流测试的10小时内，其催化性能几乎没有变化。本研究为多步催化反应的选择性和活性同步化提供了一个有前景的新样本。

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https://doi.org/10.1002/adma.202002177

24. Nat. Commun.：磷酸作为稳定剂辅助无金属粉末的过氧化氢光催化裂解

过氧化氢（H₂O₂）作为一种能量载体受到越来越多的关注。为实现可持续能源社会，光催化H₂O₂裂解（H₂O₂ (l)→H₂ (g) + O₂ (g)；ΔG°= + 131 kJ mol⁻¹）是一种理想的现场反应产H₂方法。然而该反应尚未被报道，由于传统的光催化作用是通过歧化（H₂O₂ (l)→H₂O (l) + 1/2O₂ (g) ; ΔG°=−117 kJ mol⁻¹）和促进H₂O₂还原来分解H₂O₂，而不是H⁺的还原。本文报道了H₂O₂分解的成功实例，在含磷酸（H₃PO₄）的H₂O₂溶液中，可见光照射负载石墨烯量子点作为共催化剂的石墨相氮化碳（GQDs/g-C₃N₄）来产生H₂。H₃PO₄通过氢键与H₂O₂结合，H₂O₂的稳定抑制了其还原，从而促进H⁺还原。以H₃PO₄为稳定剂的全有机光系统可以提供光催化H₂O₂裂解的基础。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-17216-2

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